所谓的“虫”，是一种超越了科学解释范畴而存在的邪恶生物。它们专门附身在心怀梦想的少男少女身上，令他们拥有能够使用超能力的特异功能，政府称他们为“附虫者”。当附虫者们为了完成自己的梦想而使用超能力时，便会在社会中制造出许多怪异的景象，引起市民的恐慌。为了应对附虫者的存在，政府设立了名为“特别保护环境事务局”的机构，该机构负责监视附虫者，以及消灭虫，而身上的虫被消灭后，附虫者则会变为“缺陷者”。讽刺的是，在机构中供职的人们，他们本身亦是附虫者。在不断地和虫战斗的过程中，他们也在一步一步地接近他们的梦想。

Aqours作为浦星女学院的学园偶像在最后的Love Live！中获得了漂亮的胜利。但是准备编入新学校的2年生、1年生面前却连续发生了意外的麻烦，而且前往毕业旅行的3年生也不知所踪！只有当大家要分开的时候才首次意识到各自存在的分量。为了踏出崭新的一步，Aqours所得到的答案是什么？大家所向往的闪耀的前方！

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“东京决战”一年后，布里塔尼亚少年鲁路修在11区（原日本国）过着平凡的学生生活。但是，鲁路修与弟弟罗洛的一次出行，遇到了黑色骑士团的余党。在与少女C.C再次结成契约之后，尘封的记忆摆在了鲁路修的面前。 身为帝国王子的鲁路修，为了建立人人平等的世界、让妹妹娜娜丽幸福的世界，而使用GEASS，令人绝对服从的力量，带领黑色骑士团向帝国宣战。带上假面化名ZERO的他，却在一年前的“东京决战”中被好友朱雀击败，被帝国皇帝抹去了记忆。 现在，恢复记忆的鲁路修不仅要面对帝国的强大军事力量，更要面对虚假的弟弟罗洛、失踪的妹妹娜娜丽、不知敌友的中华联盟、内部出现分歧的黑色骑士团。面对内忧外患，鲁路修走上了GEASS之力的诅咒——孤独的王之路。